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無(wú)機(jī)粒子對(duì)TPAE界面張力、發(fā)泡、抗收縮行為的影響(四)

來(lái)源:《北京化工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版)》 瀏覽 11 次 發(fā)布時(shí)間:2024-11-14

在泡孔成核階段,相對(duì)于Talc,由于CaSiO3與TPAE的高界面張力會(huì)降低異相成核能壘和CO2傾向于聚集在不相容的兩相界面處的兩方面共同作用,使得CaSiO3與TPAE界面區(qū)域的成核數(shù)遠(yuǎn)高于Talc。同時(shí)發(fā)泡溫度接近TPAE的熔點(diǎn),TPAE相的表面張力遠(yuǎn)低于無(wú)機(jī)粒子分散相的表面張力,因此泡孔會(huì)傾向于向TPAE基體相生長(zhǎng),而這種具有一定取向的泡孔生長(zhǎng)更容易實(shí)現(xiàn)開(kāi)孔結(jié)構(gòu)。


隨后相比較于Talc與TPAE之間良好的相容性,TPAE基體與CaSiO3分散相界面間的相互作用十分微弱,CaSiO3粒子會(huì)更容易從泡孔壁的黏接作用中脫落,形成細(xì)小的孔洞,而隨著泡孔的進(jìn)一步生長(zhǎng),孔洞也會(huì)逐漸擴(kuò)大,從而形成具有高開(kāi)孔率的TPAE/CaSiO3復(fù)合物開(kāi)孔泡沫。


與TPAE基體存在較高界面張力的無(wú)機(jī)粒子更傾向于促進(jìn)開(kāi)孔結(jié)構(gòu)的形成,但界面張力的大小不是影響TPAE泡沫高開(kāi)孔率的唯一因素,因此本研究詳細(xì)分析了TPAE/無(wú)機(jī)粒子復(fù)合物泡沫的開(kāi)孔率與界面張力以及粒子在基體中密度的相關(guān)性,并對(duì)結(jié)果進(jìn)行了擬合分析,如圖9所示。


無(wú)機(jī)粒子與TPAE具有較高界面張力,并且粒子在TPAE基體中的分布密度較大時(shí),復(fù)合物傾向于形成具有更高開(kāi)孔率的泡沫。其中對(duì)于TPAE/CaSiO3復(fù)合物,CaSiO3的團(tuán)聚現(xiàn)象導(dǎo)致的粒子尺寸增加也對(duì)泡沫的開(kāi)孔率產(chǎn)生改善效果。此現(xiàn)象的理論依據(jù)可追溯至Vollenberg和Heikkinen提出的關(guān)于脫黏所需起始應(yīng)力的公式(8)


σT分別是脫黏應(yīng)力和熱應(yīng)力,Pa;WAB是黏結(jié)可逆功,J·m2;E是基體的楊氏模量,Pa;R是顆粒半徑,m;C1,C2是常數(shù)。

式(8)揭示了起始脫黏應(yīng)力受到粒子與基體間黏接強(qiáng)度(即界面張力)、楊氏模量以及顆粒尺寸的共同影響。隨著顆粒尺寸和界面張力的增加,脫黏所需的起始應(yīng)力降低,導(dǎo)致由顆粒脫黏引發(fā)的空隙會(huì)隨著更高的泡孔壁的拉伸變形速率而增加。對(duì)于TPAE/CaCO3、TPAE/CaSiO3及TPAE/WI這3種復(fù)合物,由于其較高的界面張力或較大的粒子直徑,促使分散相從TPAE基體中的脫落更為容易,較高的粒子密度導(dǎo)致異相成核位點(diǎn)增多,進(jìn)而顯著提升泡孔密度和減少泡孔壁厚,泡沫生長(zhǎng)過(guò)程中拉伸應(yīng)變速率的提高使泡孔壁所承受的拉伸應(yīng)力增大,從而導(dǎo)致復(fù)合物泡沫的開(kāi)孔率進(jìn)一步增加。其中,TPAE/WI復(fù)合物因在界面張力以及粒子分布密度上的雙重優(yōu)勢(shì)而具有最高的開(kāi)孔率。


2.4 TPAE/無(wú)機(jī)粒子復(fù)合物泡沫的尺寸穩(wěn)定性


彈性體發(fā)泡材料的收縮問(wèn)題是普遍存在的,這嚴(yán)重限制了泡沫的實(shí)際應(yīng)用。分析了185℃時(shí)TPAE/無(wú)機(jī)粒子復(fù)合物泡沫的尺寸穩(wěn)定性,結(jié)果如圖10所示,可以發(fā)現(xiàn),純TPAE的發(fā)泡倍率雖然高達(dá)22倍,但是由于負(fù)壓和材料自身剛性不足的影響,發(fā)泡倍率隨時(shí)間急劇下降,TPAE泡沫出現(xiàn)嚴(yán)重的收縮變形。而無(wú)機(jī)粒子的加入可提高TPAE/無(wú)機(jī)粒子復(fù)合泡沫的尺寸穩(wěn)定性。相比較于Talc,CaCO3、CaSiO3、WI的改善效果尤其顯著,這3種復(fù)合物泡沫的發(fā)泡倍率隨時(shí)間基本不發(fā)生變化,收縮現(xiàn)象明顯改善。


圖11為185℃時(shí)TPAE/無(wú)機(jī)粒子復(fù)合物泡沫的收縮率和開(kāi)孔率。可以看出,相比較于純TPAE和TPAE/Talc泡沫,其他3種復(fù)合物泡沫具有更高的開(kāi)孔率和更低的收縮率,表明開(kāi)孔結(jié)構(gòu)的形成和開(kāi)孔率的增加是提高TPAE泡沫尺寸穩(wěn)定性的關(guān)鍵因素。

圖10 TPAE/無(wú)機(jī)粒子復(fù)合物的發(fā)泡倍率隨時(shí)間的變化曲線

圖11 185℃時(shí)TPAE/無(wú)機(jī)粒子泡沫的收縮率與開(kāi)孔率


這是因?yàn)殚_(kāi)孔結(jié)構(gòu)能夠允許CO2和空氣在泡孔中自由通過(guò),并且開(kāi)孔率越高,CO2和空氣進(jìn)行置換的速率越接近,使得CO2流出泡沫速度與空氣流入泡沫速度之間的差異越小,從而避免了較大壓差導(dǎo)致的泡沫收縮。

圖12展示了4種TPAE/無(wú)機(jī)粒子泡沫熟化后的發(fā)泡倍率隨溫度變化的情況。結(jié)果表明,相較于純TPAE,4種復(fù)合物泡沫的最終發(fā)泡倍率均有所增加,其中TPAE/CaCO3、TPAE/CaSiO3及TPAE/WI顯著提升。已知影響發(fā)泡倍率的主要因素有發(fā)泡劑的溶解度和聚合物的流變性能。由于無(wú)機(jī)粒子的添加量較少,基本不會(huì)影響CO2在復(fù)合物中的溶解度及流變性能。因此TPAE/無(wú)機(jī)粒子復(fù)合物的初始發(fā)泡倍率與純TPAE基本一致,但無(wú)機(jī)粒子的添加會(huì)促進(jìn)TPAE形成開(kāi)孔結(jié)構(gòu),尤其是CaCO3、CaSiO3以及WI可使TPAE形成高開(kāi)孔率的泡沫,減小了泡沫的收縮,使得完全熟化后的發(fā)泡倍率遠(yuǎn)高于TPAE,大大提高了TPAE的發(fā)泡性能。


3結(jié)論


(1)揭示了無(wú)機(jī)粒子促使復(fù)合物泡沫形成開(kāi)孔結(jié)構(gòu)的機(jī)制,即通過(guò)兩相界面粘接的脫離以及降低非均相成核能壘提高泡孔密度,從而使微孔連通形成開(kāi)孔結(jié)構(gòu)。且復(fù)合物泡沫的開(kāi)孔率會(huì)隨著無(wú)機(jī)粒子與TPAE基體之間的界面張力、無(wú)機(jī)粒子的直徑以及分布密度的增加而增加。


(2)相對(duì)于Talc,CaCO3、CaSiO3、WI這3種無(wú)機(jī)粒子可使TPAE形成開(kāi)孔率在90%以上的復(fù)合物泡沫,發(fā)泡倍率由純TPAE的10倍增加到20倍左右,收縮率從66%降至5%以下,明顯改善了TPAE泡沫的尺寸穩(wěn)定性;并且無(wú)機(jī)粒子的添加,使得復(fù)合物泡沫的泡孔直徑降低,泡孔密度增加。


無(wú)機(jī)粒子對(duì)TPAE界面張力、發(fā)泡、抗收縮行為的影響(一)

無(wú)機(jī)粒子對(duì)TPAE界面張力、發(fā)泡、抗收縮行為的影響(二)

無(wú)機(jī)粒子對(duì)TPAE界面張力、發(fā)泡、抗收縮行為的影響(三)

無(wú)機(jī)粒子對(duì)TPAE界面張力、發(fā)泡、抗收縮行為的影響(四)