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植物油中N-?;被岜砻婊钚詣┑慕缑婊钚院途奂袨椤Y(jié)果和討論
來(lái)源:Unisense 瀏覽 1420 次 發(fā)布時(shí)間:2021-09-09
結(jié)果與討論
3.1.蓖麻油和棉籽油組合物
植物油是多種脂肪酸甘油三酯的混合物。蓖麻油和棉籽油的成分是本組采用常規(guī)甲基化方法測(cè)定的,最近在別處發(fā)表[18]。結(jié)果表明,約90%的蓖麻油為蓖麻油酸
酸(C18:1,含-OH)甘油酯,而棉籽油的主要成分為亞油酸甘油酯(C18:2,47.4%)、棕櫚酸甘油酯(C16:0,31.6%)和油酸甘油酯(C18:1,13.9%。因此,蓖麻油以蓖麻油酸甘油酯為原料制備的大多數(shù)表面活性劑單體上都帶有羥基。
3.2.地表活動(dòng)
蓖麻油和棉籽油衍生的六種?;被岜砻婊钚詣┑谋砻鎻埩Ψ植既鐖D1所示。表1列出了CMC、最小表面張力、γCMC、最大表面過量濃度、Γmax、每種表面活性劑所占的最小表面積這些表面活性劑在空氣/水界面處的分子,Amin,吸附自由能,ΔGads,膠束化自由能,ΔGmic,由圖1匯編而成。CMC值由這些表面張力曲線中的斷點(diǎn)確定,γCMC值是CMC處的表面張力。Γmax和Amin使用Gibbs吸附等溫線方程的近似形式估計(jì):
表格1 6種?;被岜砻婊钚詣┰?5℃下的CMC、γCMC、Γmax、Amin、ΔGads和ΔGmic值。
圖2 6種?;被岜砻婊钚詣┧芤涸? x CMC下的表觀等效流體動(dòng)力學(xué)直徑(DH)分布。
其中R和NA是氣體常數(shù)和阿伏伽德羅數(shù),T是絕對(duì)溫度,對(duì)于離子表面活性劑溶液,n等于2,
盡管對(duì)于是否應(yīng)該修改Gibbs分析存在一些爭(zhēng)論[19,20]。ΔGads和ΔGmic是由Rosen的方法計(jì)算得出的:
其中γ0是雙蒸水的表面張力。
表1顯示合成表面活性劑的CMC值在0.568-1.86 mM范圍內(nèi)。與其他表面活性劑相比,帶有最疏水丙氨酸殘基的表面活性劑(SCAA和SCOA)具有相對(duì)較高的CMC。SCAA頭部區(qū)域的強(qiáng)疏水性和SCOA可能會(huì)阻礙膠束界面區(qū)域的水/頭基相互作用,從而增加它們的CMC。γCMC的值在35.00到41.47 mN·m-1之間,棉籽油衍生的表面活性劑的γCMC值普遍低于衍生的表面活性劑的γCMC值來(lái)自具有相同頭部基團(tuán)的蓖麻油。SCOS獲得了最高Γmax值和最低Amin值,表明在其頭部基團(tuán)上帶有-OH基團(tuán)的SCOS單體在空氣/水界面上更緊密地堆積。鑒于蓖麻油衍生的表面活性劑疏水尾部存在-OH基團(tuán),我們得出結(jié)論,頭部基團(tuán)上的-OH基團(tuán)與尾部的表現(xiàn)不同。所有表面活性劑的ΔGmic和ΔGads的負(fù)值意味著兩者在水中的膠束化在298.15 K下,空氣/水界面處的吸附是自發(fā)過程。對(duì)于SCOS也獲得了最大的ΔGads和ΔGmic絕對(duì)值,表明絲氨酸殘基上的-OH基團(tuán)有助于膠束化和吸附。
圖3所示。在5 × CMC下,SCAG (a)、SCAA (b)、SCAS (c)和SCOS (d)水溶液中的團(tuán)聚體的TEM顯微照片。
還研究了這些表面活性劑的去污力、起泡性和泡沫穩(wěn)定性等特性(補(bǔ)充信息)。它們與市售的陰離子表面活性劑、線性烷基苯磺酸鹽(LAS)相比具有相當(dāng)甚至更好的去污能力,如圖S1和S2.每種表面活性劑的起泡性不同,而棉籽油衍生物的起泡穩(wěn)定性一般優(yōu)于蓖麻油衍生物,圖S3和表S1。因此,這些氨基酸衍生物可潛在用于個(gè)人護(hù)理和家居產(chǎn)品的配方。
3.3.DLS測(cè)量
用DLS測(cè)量在6種?;被岜砻婊钚詣┧芤褐行纬傻木奂w的大小和分布,其CMC為5倍,5×CMC。圖2顯示了它們的表觀等效流體動(dòng)力學(xué)直徑(DH)。除絲氨酸外,蓖麻油表面活性劑的DH分布普遍大于棉籽油表面活性劑的DH分布。SCAG和SCAA的DH分布分別集中在900和150 nm,而SCOG和SCOA聚集體的直徑約為10 nm。對(duì)于絲氨酸,SCAS和SCOS的平均DH值分別約為100 nm和250 nm。這些結(jié)果可以通過蓖麻油衍生的表面活性劑的蓖麻油基和絲氨酸頭部基團(tuán)上都存在-OH基團(tuán)來(lái)解釋,促進(jìn)了大聚集體,例如囊泡的形成(圖2)。
3.4.透射電鏡測(cè)量
為了進(jìn)一步證實(shí)這些大聚集體的形態(tài),SCAG、SCAA、SCAS和SCOS水溶液的TEM顯微照片如圖3所示。SCAG和SCAA水溶液中形成球狀囊泡,而SCAS和SCOS自聚集成管狀囊泡。對(duì)于SCAG和SCAA,觀察到的球形囊泡的直徑分別約為1μm和100-200 nm,與DLS測(cè)量結(jié)果一致。SCAS和SCOS的小管長(zhǎng)度L≤4μm,直徑d≤40 nm和100 nm。這些與DLS結(jié)果一致,表明由SCOS形成的聚集體的等效流體動(dòng)力學(xué)直徑大于來(lái)自SCAS的聚集體。TEM結(jié)果表明聚集體的形態(tài)取決于氨基酸殘基和疏水尾部的結(jié)構(gòu)。對(duì)于源自蓖麻油的表面活性劑,疏水尾部的-OH基團(tuán)促進(jìn)了球形囊泡的形成;而對(duì)于絲氨酸頭基上帶有-OH基團(tuán)的表面活性劑,小管更穩(wěn)定。
根據(jù)Israelachvili等人提出的著名的基于幾何的包裝參數(shù)理論。[21,22],雙尾表面活性劑傾向于形成囊泡和其他雙層結(jié)構(gòu),而單鏈表面活性劑形成球形膠束。我們的結(jié)果表明,這些Nacyl氨基酸表面活性劑是個(gè)例外。目前的結(jié)果與許多報(bào)道的文獻(xiàn)結(jié)果一致,表明N-酰基氨基酸衍生物形成了各種高度組織的納米級(jí)結(jié)構(gòu)[2,11,23,24]。以前的FTIR和NMR研究表明,酰胺鍵的NeH部分和C]O基團(tuán)之間的分子間氫鍵在這些表面活性劑的自組裝過程中起著重要作用[11,25]。在這里,我們的結(jié)果進(jìn)一步說明聚集體的形態(tài)取決于氨基酸的側(cè)鏈類型和疏水尾部的官能團(tuán)??梢酝ㄟ^使用相應(yīng)脂肪酸的甲酯代替油來(lái)合成純表面活性劑來(lái)進(jìn)行進(jìn)一步分析。
植物油中N-?;被岜砻婊钚詣┑慕缑婊钚院途奂袨椤?、簡(jiǎn)介
植物油中N-酰基氨基酸表面活性劑的界面活性和聚集行為——材料和方法