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液態(tài)Ag-O系表面張力和表面過剩量計(jì)算、氧氣壓力和溫度的預(yù)測模型——摘要、簡介
來源:過程工程學(xué)報(bào)李天骕 劉劍雄 單顯祥 李堪鵬 瀏覽 314 次 發(fā)布時(shí)間:2024-05-28
摘要:本工作利用表面能與內(nèi)聚能的比例關(guān)系,計(jì)算了液態(tài)Ag的表面張力和表面過剩熵。結(jié)果顯示,隨著溫度的升高,表面張力近似線性下降,表面過剩熵也逐漸減小,這表明液態(tài)Ag表面總是保持有序結(jié)構(gòu)。在此基礎(chǔ)上,證明了Ag-O系具有理想溶體性質(zhì),并簡化了Butler方程,修正了液態(tài)Ag-O系表面張力關(guān)于氧氣壓力和溫度的預(yù)測模型。結(jié)果表明,當(dāng)氧氣壓力低于10 kPa時(shí),液態(tài)Ag-O系的表面張力與溫度呈負(fù)相關(guān);而當(dāng)氧氣壓力高于10 kPa時(shí),隨著溫度的升高,表面張力呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢。此外,還探究了O原子的表面偏析行為。研究發(fā)現(xiàn),表面偏析因子與溫度和氧氣壓力均呈負(fù)相關(guān),在較低的溫度和氧氣壓力下,O原子傾向富集于表面。
1、前言
表面張力是液態(tài)金屬的重要物理參數(shù)之一,其在控制各種界面現(xiàn)象中發(fā)揮著關(guān)鍵作用。因此,獲取準(zhǔn)確的表面張力至關(guān)重要。目前,常用的表面張力測量方法包括滴外形法[1]、最大泡壓法[2]、毛細(xì)血管上升法[3]和電磁懸浮法[4]等。然而,實(shí)驗(yàn)結(jié)果之間通常存在較大差異[5]。一方面是實(shí)驗(yàn)方法本身存在誤差,另一方面則是實(shí)驗(yàn)結(jié)果受到雜質(zhì)的影響。實(shí)際上,表面雜質(zhì)存在會(huì)顯著降低表面張力。對于液態(tài)Ag,其與氧之間有很強(qiáng)的親和力,在氧氣壓力為100 kPa的條件下,液態(tài)Ag能夠溶入自身體積約21倍的氧[6]。由于實(shí)驗(yàn)過程幾乎無法避免氧的存在,并且在高溫下測量表面張力也十分困難。因此,表面張力的理論研究受到廣泛關(guān)注。
Gibbs吸附方程[7]最早用于描述溶液的表面張力和表面過剩量。Langmuir方程[8]基于單層吸附假設(shè),揭示了溶質(zhì)濃度和表面覆蓋度之間的平衡關(guān)系。Belton方程[9]在前兩者的基礎(chǔ)上闡明了溶液表面張力隨溶質(zhì)濃度的變化關(guān)系。Szyszkowski經(jīng)驗(yàn)方程[10]則在擬合表面張力測量結(jié)果方面得到廣泛應(yīng)用。然而,這些模型中均存在待確定參數(shù),且依賴大量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),因此預(yù)測能力較差。當(dāng)前,已經(jīng)發(fā)展出諸多理論模型和方法,包括Skapski模型[11]、Eyring理論[12]、梯度理論[13]、Gheribi半經(jīng)驗(yàn)?zāi)P蚚14]以及蒙特卡羅法[15]和分子動(dòng)力學(xué)法[16]等。但是,這些方法也存在一定的局限性。蒙特卡羅法和分子動(dòng)力學(xué)法在進(jìn)行計(jì)算機(jī)模擬時(shí)存在較高的波動(dòng)性和統(tǒng)計(jì)不確定性,Gheribi半經(jīng)驗(yàn)?zāi)P秃吞荻壤碚摼枰罅康膶?shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)支持,而Skapski模型和Eyring理論則不適用于金屬-氣體系統(tǒng)研究。在以往的探索中,Butler方程[17]通常用于計(jì)算僅含金屬的二元合金表面張力,自Kaptay[18]改進(jìn)了Butler方程后,改進(jìn)的Butler方程便可用于預(yù)測金屬-氣系統(tǒng)的表面張力[19]。
在本工作中,通過表面能與內(nèi)聚能的比例關(guān)系計(jì)算了液態(tài)Ag的表面張力和表面過剩熵。基于此,通過合理假設(shè),將液態(tài)Ag-O系視為理想溶液,從而簡化Butler方程,獲得了液態(tài)Ag-O系的表面張力關(guān)于氧氣壓力和溫度的預(yù)測模型。此外,還探究了O原子的表面偏析行為。該研究為深入探索液態(tài)Ag-O系的表面性質(zhì)提供數(shù)據(jù)支持,并為金屬-氣系統(tǒng)表面張力預(yù)測模型的優(yōu)化提供參考。
液態(tài)Ag-O系表面張力和表面過剩量計(jì)算、氧氣壓力和溫度的預(yù)測模型——摘要 、簡介