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二氧化鈦表面親疏水研究取得進(jìn)展

來(lái)源:中國(guó)科學(xué)院 瀏覽 653 次 發(fā)布時(shí)間:2022-09-27

二氧化鈦(TiO2)材料因優(yōu)秀的光催化性能,應(yīng)用于化妝品、抗菌除污和催化體系等。1997年,日本科學(xué)家藤島昭等在《自然》上首次報(bào)道了常溫下紫外照射的TiO2表面發(fā)生從疏水到親水的浸潤(rùn)轉(zhuǎn)變。近年來(lái),許多課題組提出了較多不同的機(jī)制解釋這一親疏水轉(zhuǎn)變現(xiàn)象,包括表面氧缺陷、表面水解離產(chǎn)生OH、表面污染物吸附/解離等,但該領(lǐng)域一直存在爭(zhēng)議。實(shí)際上,該領(lǐng)域有一些基本問(wèn)題,例如,常溫下TiO2表面到底是親水還是疏水的基本問(wèn)題,尚不完全清楚。


中國(guó)科學(xué)院上海高等研究院研究員王春雷、高嶷,聯(lián)合美國(guó)賓夕法尼亞大學(xué)教授J.Francisco、復(fù)旦大學(xué)劉韡韜實(shí)驗(yàn)課題組、中科院上海應(yīng)用物理研究所、中科院理論物理研究所,以TiO2的Rutile晶型110面為例,通過(guò)表面和頻振動(dòng)光譜理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)常溫下該表面上由于強(qiáng)的TiO2/水的相互作用存在雙層有序水,進(jìn)而基于傳統(tǒng)力場(chǎng)+機(jī)器學(xué)習(xí)訓(xùn)練力場(chǎng)的經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)模擬進(jìn)一步發(fā)現(xiàn),該有序水導(dǎo)致水層上水滴存在(接觸角約25度),即出現(xiàn)了常溫不完全浸潤(rùn)的雙層有序水現(xiàn)象。這為探究常溫TiO2表面浸潤(rùn)性提出了全新機(jī)制:TiO2表面自身是超親水的,但表面吸附的有序水層體現(xiàn)出弱疏水現(xiàn)象。這解決了本征TiO2表面的親疏水性問(wèn)題的基本問(wèn)題。進(jìn)一步,基于這一新機(jī)理,我們可以探索紫外照射TiO2發(fā)生從疏水到親水的浸潤(rùn)轉(zhuǎn)變的機(jī)制:表面OH或者氧缺陷會(huì)破壞表面有序水層,進(jìn)而增強(qiáng)表面水層的親水性。而表面吸附甲酸乙酸分子可以有效的驅(qū)替表面水分子,造成表面更加疏水,這解釋了該材料在空氣中放置時(shí)間久以后接觸角更大(約45度)的現(xiàn)象。


2009年,王春雷等理論預(yù)言了常溫下不完全浸潤(rùn)的有序單層水現(xiàn)象(Phys.Rev.Lett.,2009,103,137801),提出宏觀疏水和微觀親水共存于一個(gè)表面即分子尺度親水性。后續(xù),較多課題組在理論和實(shí)驗(yàn)上在不同材料中均發(fā)現(xiàn)該現(xiàn)象,如重金屬Pt和Pd、氧化物SiO2和Al2O3,以及滑石和羧基自組裝單分子層表面等,表明該現(xiàn)象廣泛存在。而TiO2體系是該理論的又一實(shí)例(但該表面上是雙層水結(jié)構(gòu)),并運(yùn)用該理論解決了領(lǐng)域內(nèi)長(zhǎng)期存在的問(wèn)題。


相關(guān)研究成果發(fā)表在Chemical Science上。研究工作得到國(guó)家自然基金優(yōu)秀青年科學(xué)基金項(xiàng)目/面上項(xiàng)目、中科院青年科學(xué)促進(jìn)會(huì)的支持。

以TiO2的Rutile晶型110表面為例,和頻共振光譜實(shí)驗(yàn)與理論發(fā)現(xiàn)常溫下該表面上有序雙層水結(jié)構(gòu),且該有序結(jié)構(gòu)導(dǎo)致水層上水滴存在。