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絲素蛋白作為表面活性劑實現(xiàn)納米級設(shè)備的水基加工

來源:絲素研究院 瀏覽 237 次 發(fā)布時間:2024-08-27

水基加工在電子學、材料科學和生命科學等高科技領(lǐng)域至關(guān)重要,對提升設(shè)備質(zhì)量、制造效率、安全性和可持續(xù)性有顯著影響。水作為連接生物與技術(shù)系統(tǒng)的獨特橋梁,然而其高表面張力限制了生物納米界面的潤濕和制造,帶來了根本性挑戰(zhàn)。本文提出使用絲素蛋白作為表面活性劑,成功實現(xiàn)了納米級設(shè)備的水基加工。即使在極低濃度(如0.01 w/v%)下,絲素蛋白也能顯著提高表面覆蓋率,優(yōu)于傳統(tǒng)表面活性劑。這得益于其兩親性及對不同表面能基質(zhì)的適應(yīng)性吸附,促進了材料間的分子相互作用。通過制造晶體管和光伏電池等水處理納米器件,我們展示了這種方法的多功能性,其性能與傳統(tǒng)真空處理設(shè)備相當,彰顯了水基納米制造的實用性與廣泛適用性。


一、絲素蛋白作為天然表面活性劑


絲素蛋白(SF)具有復(fù)雜的多嵌段共聚物結(jié)構(gòu),由多種氨基酸組成,表現(xiàn)出兩親性(圖1a),功能類似于合成表面活性劑,能夠改變水基溶液的熱力學能量狀態(tài)(圖1b)。研究通過控制脫膠時間和溶液濃度,定量分析了SF在不同表面能基底上的潤濕性(圖1c,d)。脫膠時間控制在5至120分鐘,得到不同分子量的SF溶液。煮沸少于30分鐘的SF鏈主要由分子量在350至200 kDa的長鏈絲素蛋白(LCF)組成,30至120分鐘則為200至70 kDa的短鏈絲素蛋白(SCF)。含0.003 w/v%LCF的水溶液可覆蓋90%以上的裸SiO2/Si基底,覆蓋率隨濃度增加。LCF在提高潤濕性時,旋涂覆蓋率與分子量無關(guān),但與SF濃度相關(guān);SCF則需0.02 w/v%或更高濃度才能實現(xiàn)高覆蓋率。此結(jié)果表明SF可能通過直接吸附在界面上,調(diào)控潤濕性,且分子量與濃度顯著影響其吸附行為。

圖1作為天然表面活性劑的SF。b,旋轉(zhuǎn)涂層金屬水合物提高表面覆蓋率的示意圖。金屬水合物溶液的表面覆蓋率的示意圖。c,d,添加了SF的金屬水溶液的表面覆蓋率(%)。的表面覆蓋率(%)。基底(c)和基底上的表面覆蓋率(%)。基底(d)上SF添加的金屬水溶液的表面覆蓋率(%)與濃度和分子量的函數(shù)關(guān)系。


二、使用絲綢表面活性劑進行高效界面能量控制的表面活性劑


從熱力學角度來看,潤濕是液體在固體表面擴展以最小化自由能的現(xiàn)象。液體在固體上的潤濕性可通過界面能和粘附功來評估,分別由楊氏方程和粘附功方程表示。本文評估了含絲素蛋白(SF)溶液在疏水性基底上的表面張力和接觸角(CA)變化,使用煮沸30分鐘的SF(SF30)。結(jié)果顯示,盡管SF30溶液的表面張力變化與對照組相似,但其接觸角顯著降低(補充圖2),表明潤濕增強主要通過改變液-固界面能實現(xiàn),而非降低溶液表面張力。圖2a顯示,SF摻雜溶液與固體表面之間的界面能顯著降低,圖2b顯示界面粘附力增加。與六種商用表面活性劑相比,盡管它們有效降低了溶液表面張力,但對界面能的控制不及SF(圖2c,d)。SF30在疏水性基底上的表面覆蓋率超過90%,且優(yōu)于分子量相近的合成表面活性劑(延伸數(shù)據(jù)圖1)。

圖2利用絲表面活性劑進行高效的界面能控制。水溶液中SF在水溶液中的界面張力(a)和粘附功(b)的隨時間變化。(d)與其他商用和最先進表面活性劑的比較。表面活性劑。在a和b中,數(shù)據(jù)點和誤差條表示平均值±標準偏差(s.d.標準偏差(s.d.)(樣本量為4),直線表示線性回歸。在c和d中,點表示數(shù)據(jù)點。色條和誤差條顯示平均值±標準差(樣本量3)


三、絲在薄膜-基底界面上的自適應(yīng)吸附作用界面


圖3a展示了絲素蛋白(SF)在不同能量表面上的吸附機制。我們假設(shè),SF中的疏水域優(yōu)先與非極性表面相互作用,而親水域則朝向溶液,導(dǎo)致SF在疏水界面的富集。為驗證這一假設(shè),我們將含SF的銦前驅(qū)體溶液涂覆在不同表面能的基底上,并通過X射線光電子能譜(XPS)和原子力顯微鏡(AFM)分析薄膜的表面化學成分和形貌。XPS結(jié)果顯示,蛋白質(zhì)信號主要集中在SF摻雜的金屬氧化物薄膜與基底界面處,且當SF濃度超過0.3 w/v%時,界面處出現(xiàn)明顯的N1s信號,表明SF吸附效率與表面能有關(guān)(圖3b,c)。此外,SF的分子量對吸附效率有影響,分子量較低時N1s信號較弱。在高極性表面上,SF信號在整個薄膜中分布,說明吸附過程中SF未從整體中分離。AFM分析表明,高濃度SF在疏水性基底上形成了平坦的吸附結(jié)構(gòu),而在等離子處理的基底上形成了島狀聚集體(圖3d)。這些結(jié)果表明,SF通過自適應(yīng)吸附機制顯著提高了潤濕性,使得在不同表面上快速形成高質(zhì)量的金屬氧化物薄膜成為可能。

圖3絲綢表面活性劑在薄膜-固體界面的自適應(yīng)吸附。a,表面活性劑在涂覆過程中的自分離示意圖。b,XPS深度剖面化學成分分析厚度為25納米的In2 O3薄膜的化學成分分析。數(shù)據(jù)c,N1s在In2O3薄膜中的N1s分布。SF沉積在具有不同自由表面能的基底上的In2 O3薄膜中的N1s分布。白色虛線線表示與二氧化硅d,通過選擇性蝕刻金屬氧化物獲得的埋藏SF層的高度和偏轉(zhuǎn)AFM圖,通過選擇性蝕刻金屬氧化物獲得(比例尺,1μm;Ra,平均值;Ra,算術(shù)平均粗糙度)。


四、利用絲素蛋白的水納米技術(shù)表面活性劑


圖4展示了在疏水表面上進行水基納米器件制造及其性能表征。研究發(fā)現(xiàn),絲素蛋白(SF)對器件性能影響極小,因其在膜-基底界面的自分離特性,確保了電子材料的功能性和膜的高質(zhì)量。在銦鎵鋅氧化物(IGZO)晶體管通道中加入高達0.03 w/v%的SF,對器件的傳輸特性幾乎沒有影響,遷移率保持在1至10 cm2/V·s,SF濃度達到0.1 w/v%或更高時,才有所下降。在疏水性FOTS處理表面上制造的晶體管,遷移率仍維持在~1 cm2/V·s,SF吸附在膜-基底界面形成的絕緣層可能導(dǎo)致電容耦合減弱,但未引入傳輸曲線中的遲滯或次閾擺幅惡化等非理想特性。此外,SF表面活性劑應(yīng)用于介電材料涂層,表現(xiàn)出良好的電學性能。MAPbI3和NiO基光電薄膜在疏水性硅基底上展示了光響應(yīng)行為,表明SF在水基納米制造中具有廣泛應(yīng)用潛力,尤其在生物傳感器和下一代生物醫(yī)學設(shè)備中,其生物兼容性和環(huán)保性將帶來顯著優(yōu)勢。

圖4使用絲表面活性劑的水激活納米器件。基于IGZO:SF的場效應(yīng)晶體管(FET)。中間:用不同的晶體管的轉(zhuǎn)移曲線。右圖:不同SF晶體管的電荷遷移率。數(shù)據(jù)點和誤差條顯示平均值±s.d.(樣本數(shù)為3)。以及制備的MAPbI3的薄膜的I-V特性。d,基于NiO:SF的光電探測器的結(jié)構(gòu)(左)和在不同側(cè)向電壓(中)和時間(右)下的光探測器的結(jié)構(gòu)(左)及其在白光照明下的I-V特性(右)。(右圖)。所有器件都是在疏水性基底上制造的SF基絕緣體的結(jié)構(gòu)(左)及其電流密度-電場曲線。


結(jié)論


本研究重新詮釋了再生絲素蛋白(SF)的分子結(jié)構(gòu),提出其作為水基納米器件制造的通用潤濕劑。表面覆蓋率和界面能量分析的實驗證據(jù)表明,即使在低于0.01 w/v%的濃度下,SF也能顯著提高疏水表面的潤濕性,擴展了水基處理的應(yīng)用范圍。原子級別的表面分析揭示了SF的自適應(yīng)吸附行為,這是其增強潤濕性的關(guān)鍵因素。這種天然表面活性劑使得無需進行表面預(yù)處理即可實現(xiàn)水基納米器件的制造,簡化了生產(chǎn)過程,減少了對復(fù)雜或有毒化學品的需求。