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溶液表面吸附行為的定量描述

來(lái)源:任慶 瀏覽 671 次 發(fā)布時(shí)間:2022-10-18

表面張力是液體的重要性質(zhì)之一,由它引起的液體表面吸附行為是一個(gè)重要的物理過(guò)程。Gibbs吸附理論一直被廣泛應(yīng)用于解釋溶液表面的吸附現(xiàn)象。近年來(lái),人們發(fā)現(xiàn)Gibbs吸附理論無(wú)法正確描述表面活性劑溶液的表面吸附行為,也無(wú)法正確計(jì)算分子截面積。


本課題組此前提出了一個(gè)的新的熱力學(xué)狀態(tài)函數(shù),并發(fā)展出了一套新的理論用以解釋溶液表面吸附的問(wèn)題。本文基于這個(gè)理論,推導(dǎo)出了新公式并將其應(yīng)用到純液體、強(qiáng)電解質(zhì)溶液及表面活性劑溶液中,用以定量地解釋有關(guān)表面張力和表面吸附的問(wèn)題。除溶液外,我們發(fā)現(xiàn)純液體也存在表面吸附,它對(duì)應(yīng)純液體從體相到表面相的相變過(guò)程,我們推導(dǎo)出了其相變方程,它可以定量描述純液體表面張力與溫度之間的關(guān)系。


這個(gè)相變過(guò)程是放熱的。我們將相變方程應(yīng)用于46種純液體,并計(jì)算出了它們單位面積產(chǎn)生的相變熱。我們共研究了16種強(qiáng)電解質(zhì)溶液,其中NaCl、Na2SO4、MgCl2和MgSO4的表面張力數(shù)據(jù)由我們自己通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)定,其它實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)來(lái)自文獻(xiàn)。我們對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了分析,定量的討論了強(qiáng)電解質(zhì)溶液表面張力隨濃度和溫度變化的關(guān)系,計(jì)算了強(qiáng)電解質(zhì)溶液的最小表面相厚度,并對(duì)影響強(qiáng)電解質(zhì)溶液表面相厚度的因素給出了理論解釋。


對(duì)表面活性劑溶液,我們推導(dǎo)出了新公式,并提出了一個(gè)“三步”算法,用于計(jì)算表面活性劑溶液表面相的厚度、表面相溶質(zhì)濃度及飽和溶液的表面相的分子截面積。以正已基三甲基溴化銨、正辛基三甲基溴化銨和正癸基三甲基溴化銨三種陽(yáng)離子表面活性劑為研究對(duì)象,根據(jù)文獻(xiàn)中的表面張力實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),我們分別用新公式和密度泛函理論方法計(jì)算了它們的分子截面積大小,發(fā)現(xiàn)新公式的計(jì)算結(jié)果與密度泛函理論方法的結(jié)果相符。


另外,我們也將Gibbs吸附理論應(yīng)用于上述三個(gè)表面活性劑溶液體系,發(fā)現(xiàn)Gibbs吸附理論給出的分子截面積與密度泛函理論方法的結(jié)果相差很大,這些結(jié)果表明Gibbs吸附理論存在局限性。